在袁绍、公孙瓒、刘焉、刘表他们为扩充实力大打出手的时候，兵多将广实力强大的袁术自然也没闲着。
乱世英雄孙坚打进洛阳，得到了传国玉玺。虽然他极力封锁消息，但天下没有不透风的墙。袁术知道后，便近水楼台先得月，利用自己是孙坚上司的条件拘禁了孙坚的夫人，抢走了传国玉玺。
袁绍韩馥等人想另立刘虞为帝的时候，也征询过袁术的意见。袁术表面回答得大义凛然，但是他发觉汉室衰微，早已心怀异志，不愿意拥立未成年的小皇帝。
“你就算姓袁，也不过就是我们袁家奴才生的小杂种。另立刘虞？没出息的样子！成了又怎样？大不了再当个三公。老袁家已经四世三公，门生故吏遍天下。你再折腾，也不过就是五世三公。要立皇帝，立自己啊！哦，对了，你是杂种，奴才生的。这天底下哪有奴才的儿子当天子的道理呢？这个皇帝，就勉为其难由我来吧。”
袁术把玩着手里的传国玉玺，越看“受命于天，既寿永昌”这几个字越顺眼。
“这简直就是为我而存在的啊！”
当然，这个样子是不能出现在人前的。之前，现在不行。
袁术强压下心中的激荡，把视线投向北方的冀州。那里是他的兄长，袁绍的地盘。
汉献帝初平三年，公元192年冬，袁术趁袁绍和北方的公孙瓒打得不可开交的机会，突袭袁绍。结果被早有准备的曹操半路截杀，大败而回。
一年后，袁术在进攻兖州的过程中，粮道被刘表截断。于是袁术派遣将领刘详率军保护补给线。
结果又被曹操偷袭损失惨重。
袁术勃然大怒，亲自引军与曹操交战，又被打得溃不成军。袁术退兵封丘，准备固守。曹操乘胜进击，袁术在城池被围之前逃走。曹操追到太寿，强行攻城，不利。吃了点亏之后，曹操采纳谋士郭嘉的建议，决渠水灌城。水漫全城，曹操趁机进攻，袁术抵挡不住走奔宁陵，曹操挥军穷追不舍，最终袁术逃奔九江寿春。
驻守寿春的扬州刺史陈温与袁绍交好，不让袁术入城。
愤怒的袁术于淮北集结军队，将寿春团团围住。陈温胆怯，派使者向袁术请和。
袁术冷笑一声，将使者斩首，并将头颅扔在寿春城下，随后强攻寿春。
陈温抵挡不住，开城投降。
“你以为投降就不用死吗？”
袁术不顾属下的劝谏，执意杀死陈温，夺取了扬州。
在寿春站稳脚跟之后，袁术迫不及待地开始了扩大地盘的征讨。派遣孙贲攻打九江，杀了九江太守；派孙策攻打重镇庐江，并许诺：如果打下来，就任命孙策为庐江太守。孙策围困庐江两年，最终攻破庐江，太守陆康病死。袁术事后却出尔反尔，将庐江太守的位子给了故吏刘勋。孙策大为不满，却“人在屋檐下，不得不低头”。
萌生去意的孙策还是等到了机会。
被朝廷任命为扬州刺史的东莱人刘繇对袁术糟糕的军纪颇为不满，多次出言斥责，并且驱逐了袁术自己任命的地方官员。
怒不可遏的袁术便令故吏惠衢为扬州刺史，吴景为督军中郎将，与孙贲共同攻打刘繇，交战一年多，惠衢等人无功而返。而大汉朝朝廷此时却加封刘繇为扬州牧，更令袁术颜面扫地。
孙策趁机面见袁术，请求让自己率兵帮助吴景攻打刘繇。此时刘繇据守曲阿，又有王朗在会稽，呈犄角之势。袁术认为孙策未必能成功，于是同意了他的请求，又表荐孙策为折冲校尉，行殄寇将军。
龙入大海的孙策不负其父孙坚的威名，征战数年后，最终取得江东雄霸一方，成功脱离了袁术的掌控。
汉献帝兴平二年，公元195年，认为时机已到的袁术召集属下开会。
“如今刘氏天下已经衰微，海内鼎沸，我们袁家四代都是朝中重臣，百姓们都愿归附于我。我想秉承天意，顺应民心，现在就登基称帝，不知诸君意下如何？”
属下们都不赞成，却无人出声劝阻。只有主簿阎象说了一句“这事儿于德行而不在强力；天子是拥立的，不是自立的”。
袁术无言以对，心中愤怒不已。
到了汉献帝建安二年，公元197年，再也按捺不住的袁术强行解释谶文“代汉者，当涂高也。”说的是自己。
随后用河内人张炯之符命，在寿春称帝，建号仲氏，置公卿，祠南北郊，任命九江太守为淮南尹，广置公卿朝臣，还在城南城北筑起皇帝祭祀天地所用的祭坛。
袁术的一意孤行得到的几乎是全天下的一片反对之声。
袁术称帝后，派韩胤为使者，将事情告诉吕布，并请求两家结亲，让吕布把女儿送到寿春嫁给自己的儿子。吕布最初答应，之后听陈珪劝谏，追回其女，并把韩胤送到许县，曹操将韩胤处死。
一怒之下，袁术命大将张勋、桥蕤等人同韩暹、杨奉合兵，率步骑数万，分七路进攻吕布。吕布用陈珪所献离间计，说服韩暹、杨奉反叛，于下邳大破张勋，袁军全军崩溃，战死、投降者不可胜数。
孙策也不满袁术僭号的行为，于是写信责备袁术，与他断绝关系，遣徐琨驱逐袁术所设的丹阳太守袁胤，并令孙辅屯历阳抵御袁术。吴景、孙贲也脱离袁术，投奔孙策。袁术暗中遣人联络丹阳宗帅祖郎等人，让他们煽动山越攻打孙策，但被孙策击败。
袁术攻击吕布失利后，在九月又侵略陈国，并派刺客刺杀陈王和国相，陈国因此破败。曹操于是亲自征讨袁术，袁术闻知，渡淮河而退走，留桥蕤镇守蕲阳。最终桥蕤被曹操斩杀。袁术损兵折将，众叛亲离，自此一蹶不振。
同年，江淮大旱，民不聊生，许多地方断绝人烟，饥荒之中甚至出现人吃人的现象。此时袁术的衰败已经无法逆转。
到建安四年，苦苦支撑的袁术再也撑不下去了。
走投无路的袁术想将传国玉玺和天子之位交给他哥哥袁绍，却在半路被刘备拦截。
袁术无奈退军至江亭，距离寿春八十里。当时军中仅有麦屑三十斛，又是六月盛暑，袁术想喝碗蜂蜜水而不可得。
袁术双目无神，叹息良久，叹道：“我袁术怎么会落到这个地步！”当夜呕血斗余而死。